A 18. század közepe táján épített kastély ma is meghatározó arculatát azt követően nyerte el, hogy 1783-ban Széchényi Ferenc ide költözött, és azt 1799-1800-ban emeletessé építve át, kibővítette.
Homlokzata kora klasszicista külsőt kapott. Az alaprajz hangsúlyos elemei a barokk épülettől örökölt díszterem, a szép lépcsőház és az épület két végében lévő kápolna valamint a később megszűntetett színház. 1796-ban már hírességnek számított a kastélyban őrzött érem-, ásványtani, botanikai, a 13 036 kötetet számláló könyv- és kézirat-, valamint a térképgyűjtemény, amelyből a Nemzeti Múzeum és annak egykori könyvtára kialakult.
Az 1834 és 40 között, Széchenyi István által végeztetett munkálatok a díszítést és a belső átalakítást célozták, így az romantikusabb és higiénikusabb lett.
Széchenyi a maga lakosztályát egy gazdasági épületből alakíttatta ki. Az angol előképek nyomán megformált, tágas, levegős, kora romantikus lakószárnyban kapott helyet a könyvtára is. A jövő lehetőségeit kutató gróf rezidenciáján olyan újítások jelentek meg, mint a gázvilágítás és a vízöblítéses illemhely. Korszerű istállót építtetett a nagy hírű ménest megalapozó angol telivér kancáknak.
Széchenyi még Döblingből is adott utasításokat a kastély szépítésére. Halálának évében készíttette el fia az öntöttvas vázú üvegházat, ahogy az első angliai világkiállításra készült az építészetben forradalmat jelentő „kristálypalota”.
A II. világháborúban megsérült épületet több évtizedes munkával helyreállították. Parkjában különleges amerikai, görög japán fák találhatók. A nagycenki kastély a Széchenyi-kultusz emlékhelyeként kitüntetett épület.
A jellegzetesen 18. század végi tömeg- és téralakítású főépület megjelenését alakító elvek, a tiszta, világos tagolás és az egyszerűség a kastélynak ünnepélyes külsőt kölcsönöznek. Parkját részben rekonstruálták.